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23年專注鋰電池定制

新型可達1295mAh/g的動力電池負極材料

鉅大LARGE  |  點擊量:999次  |  2018年08月24日  

從大范圍能源儲存體系至便攜電子器件,鋰離子電池在其中扮演著重要角色,因此提高其功率密度、能量密度和循環(huán)壽命是十分必要的。鍺基材料有著高理論比容量、快速鋰離子擴散率和高電導率,十分適用于鋰電陽極。然而,體積膨脹和粒子團聚問題使得其電化學性能不盡人意。

在三元鍺酸鹽中,CuGeO3擁有獨特的二維層狀結構,能提供體積膨脹所需的緩沖空間,還能使得反應限制在層內(nèi)形成“微型反應池”提高電化學活性。除此以外,CuGeO3的晶體結構使得充放電可逆,延長了循環(huán)壽命。

另一方面,當二維材料的厚度減少至原子尺度時,由于內(nèi)在的無機固體發(fā)生變化,產(chǎn)生了自適應缺陷。這些缺陷能有效地調節(jié)電子結構而無需改變原始晶格,將有利于鋰電池倍率性能。更重要的是,二維納米結構擁有無比的“3S”特性、結構穩(wěn)定性和高活性表面積,縮短了了鋰存儲的路徑。

近日,來自中國科學技術大學的肖翀教授、謝毅教授(中科院院士),以及澳大利亞伍倫貢大學的郭再萍教授(共同通訊作者)在著名期刊ACSNano上發(fā)表題為”LocalElectricFieldFacilitatesHigh-PerformanceLi-IonBatteries”的論文。

該文章報道了一種常規(guī)液相剝離法制成的二維CuGeO3超薄納米片(CGOUNs)/石墨烯范德華異質結的鋰電陽極材料。有趣的是,當CuGeO3的厚度減少至原子尺度時,由于有較多的表面原子輕易離開了二維晶格,產(chǎn)生自適應氧空位。第一性原理計算表明,產(chǎn)生明顯的電子轉移現(xiàn)象,使得電子分布不平衡,在氧空位區(qū)域上產(chǎn)生了局域電場。

該微型面內(nèi)局域電場能加快離子/電子的遷移率,提高電極材料的電荷轉換速率。并且,通過把石墨烯作為導電基底和緩沖層,提高了該材料的循環(huán)壽命和倍率性能。

一:塊狀CuGeO3電極的原位同步加速X射線粉末衍射圖(SXRPD)。

(a)CuGeO-3的SXRPD信號反映;

(b)CuGeO3的晶體結構;

(c)10°-11°包含(201)峰的SXRPD;

(d)13°-14.5°包含(011)和(210)峰的SXRPD。

二:CGOUNs和CGOUNs石墨烯范德華異質結的微觀結構。

(a)CGOUNs的XRD圖;

(b)CGOUNs的AFM圖;

(c)CGOUNs的HAADF-STEM圖;

(d)CGOUNs/石墨烯的拉曼光譜;

(e)CGOUNs/石墨烯的STEM-HAADF圖;

(f)-(i)CGOUNs/石墨烯的EDS圖。

(a)CV圖;

(b)不同電流密度的CGD圖;

(c)倍率性能圖;

(d)與其他納米鍺基陽極倍率特性的比較;

(e)長時間循環(huán)壽命。

四:原子尺度的缺陷表征和對應的電子結構計算。

4.jpg

(a)ESR結果;

(b)/(c)Vo??不同電荷密度;

(d)氧空位自由CuGeO3的電荷密度分布;

(e)不同位點下的氧空位區(qū)域1;

(f)不同位點下的氧空位區(qū)域2;

(g)CGOUNs/石墨烯的氧空位;

(h)CGOUNs的氧空位;

(i)氧空位區(qū)域的電荷轉移行為;

(j)局域電場增強高倍率性能的原理。

【小結】

通過關注高性能鋰電池中鋰離子遷移行為的內(nèi)在因素,從實驗上得到了限制在CGOUNs/石墨烯范德華異質結的氧空位作為高性能陽極材料。在該體系中,納米片構造的原子厚度提供了充足的活性位點來提升高容量,并釋放結構壓力以此防止結構遭破壞。更重要的是,自適應原子尺度氧空位能引發(fā)面內(nèi)自建電場,加快離子/電子遷移率,提高倍率性能。

除此以外,石墨烯基底則作為彈性緩沖層、電子傳輸通道和額外的界面儲鋰來源。收益于該多尺度階梯式策略,CGOUNs/石墨烯在100mAg-1電流密度下展示了高達1295mAhg-1的比容量,良好的倍率特性以及長循環(huán)壽命。

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