固體-液體界面在許多化學(xué)、物理和生物過程中扮演著至關(guān)重要的角色，但由于缺少可同時對固體和液體組分適用的高分辨表征手段，至今仍然阻礙著科研人員對這一界面進行全面深入的研究。例如在鋰金屬的枝狀沉積和固體-電解質(zhì)界面膜(SEI)的形成是影響鋰金屬電池性能和安全的決定性因素，然而直接觀測這些界面卻存在很大的難度，致使圍繞界面行為展開的研究一直是人們爭論的熱點。

【成果簡介】

近日，康奈爾大學(xué)的LenaF.Kourkoutis(通訊作者)課題組采用冷凍電鏡技術(shù)觀察到了鋰金屬電池中界面膜和枝晶的納米級結(jié)構(gòu)并以此全面深入地理解了發(fā)生在該界面的化學(xué)過程。該研究通過快速冷凍液體成分(玻璃化液體電解質(zhì))，獲得了自然狀態(tài)下鋰金屬電池中的界面膜結(jié)構(gòu)，之后再利用冷凍掃描透射電鏡技術(shù)(cryo-STEM)可對這些界面進行結(jié)構(gòu)和化學(xué)圖譜(mapping)表征。實驗表征結(jié)果發(fā)現(xiàn)，在鋰金屬電池負極共存著兩種不同類型的枝狀物，其中一種擁有外延的SEI層，而另一種枝狀物則由鋰的氫化物組成，這一不同枝狀物的共存現(xiàn)象可能為電池容量減少的機理解釋提供有力的證據(jù)支持。該文也闡明了冷凍電鏡技術(shù)在探測功能器件界面過程的研究中具有潛在的應(yīng)用價值。2018年8月15日，相關(guān)成果以題為“Cryo-STEMmappingofsolid–liquidinterfacesanddendritesinlithium-metalbatteries”的文章在線發(fā)表在Nature上。

【圖文導(dǎo)讀】

圖1通過冷凍聚焦離子束(cryo-FIB)對枝狀物進行形貌表征

圖2枝狀物及其界面層的結(jié)構(gòu)和元素構(gòu)成

圖3枝狀物附近的碳鍵環(huán)境分析

圖4枝狀物組分的測定和圖譜分析