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固態(tài)鋰電池的未來之路如何

鉅大LARGE  |  點擊量:731次  |  2019年04月23日  

傳統(tǒng)的商業(yè)鋰電子采用液態(tài)有機電解液,在過充、短路或濫用等情況下,易發(fā)熱進而導(dǎo)致電池脹氣、自燃甚至爆炸,存在安全隱患。在能源密度不斷提升的情況下,以上問題更為突出。與之相比,以氧化物固體電解質(zhì)為核心的固態(tài)鋰電池,不僅無毒對環(huán)境友好、不含易燃易揮發(fā)的有機液體組分,而且在提高能量密度的同時可保障電池的安全,已成為新一代高能量密度電池體系研究關(guān)注的焦點。


其中,石榴石型氧化物鋰鑭鋯氧(Li7La3Zr2O12,LLZO)由于其具有電化學(xué)窗口較寬、室溫離子電導(dǎo)率較高,且對金屬鋰化學(xué)穩(wěn)定等優(yōu)點更加受到關(guān)注。但它在界面等方面也存在明顯不足。為此,青島大學(xué)郭向欣研究團隊聯(lián)合北京科技大學(xué)范麗珍教授和清華大學(xué)南策文院士,針對LLZO自身的特點,提出了怎樣實現(xiàn)實用化LLZO固態(tài)電池的新觀點和策略。該綜述文章于4月19日發(fā)表在Cell Press細胞出版社旗下能源旗艦期刊Joule(《焦耳》)上。


針對LLZO的應(yīng)用前景、還需解決的瓶頸問題,以及不同LLZO固態(tài)鋰電池在應(yīng)用時應(yīng)注意的問題等,Cell Press特別專訪了本文通訊作者之一清華大學(xué)南策文院士。


關(guān)于南策文院士


中國科學(xué)院院士,發(fā)展中國家科學(xué)院院士,清華大學(xué)材料科學(xué)與工程研究院院長,兼任中國硅酸鹽學(xué)會副理事長等,曾任國際陶瓷聯(lián)盟(ICF)理事長、亞洲電子陶瓷協(xié)會主席。主要從事固態(tài)電池、多鐵材料、柔性功能復(fù)合材料的研究。迄今發(fā)表學(xué)術(shù)論文700余篇,被SCI他人引用20000多次;出版學(xué)術(shù)專著1部;獲授權(quán)國家發(fā)明專利40項。曾獲國家自然科學(xué)二等獎1項、省部級獎3項、國外獎勵2項等。

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作者專訪


Cell Press:請您介紹一下固態(tài)電解質(zhì)對比傳統(tǒng)液態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)勢所在,以及四種典型固態(tài)電解質(zhì)的特點。


南策文院士:一般而言,與液態(tài)電解質(zhì)相比,固態(tài)電解質(zhì)具有不揮發(fā)、不燃燒、不流動及耐壓力等方面的優(yōu)勢。因此,采用固態(tài)電解質(zhì)的固態(tài)電池在安全性方面具有明顯的優(yōu)勢。而且更為重要的是,通過電池結(jié)構(gòu)的設(shè)計固態(tài)電池在保證安全性的情況下在能量密度的提高方面具有極大的潛力。


石榴石型氧化物(LLZO)、NASICON型氧化物、硫化物和聚合物固體電解質(zhì)是目前受關(guān)注較多的四種典型固體電解質(zhì)材料。它們各自具有自己的特點。例如聚合物電解質(zhì)具有柔性易加工的優(yōu)點,但是離子電導(dǎo)率較低;硫化物具有可與液體電解液相比擬的離子電導(dǎo)率,但是對空氣極為敏感;NASICON氧化物雖然離子電導(dǎo)率不高,對金屬鋰也不穩(wěn)定,但是可以耐受水的侵蝕;石榴石型氧化物(LLZO)在空氣中相對穩(wěn)定,離子電導(dǎo)率介于硫化物和聚合物之間,對金屬鋰化學(xué)穩(wěn)定,但是具有剛性導(dǎo)致的界面不易處理。


Cell Press:在四種典型的固態(tài)電解質(zhì)中,您是否認為LLZO最具應(yīng)用前景?具體原因是?

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南策文院士:在以上四種典型的固體電解質(zhì)材料之中,LLZO的綜合性能最為優(yōu)異,可以說最具應(yīng)用前景。具體原因包括:LLZO具有的離子電導(dǎo)率以及可達到的面電阻可以滿足應(yīng)用的需求;LLZO粉體材料可以在大氣環(huán)境下實現(xiàn)規(guī)模化生產(chǎn);LLZO在化學(xué)上對鋰金屬穩(wěn)定,為鋰金屬負極的使用提供了可能,LLZO的電化學(xué)窗口寬,可以和高電壓正極相匹配,這些都為高能量密度固態(tài)電池的實現(xiàn)提供了材料基礎(chǔ);而且近幾年來,越來越多的研究人員關(guān)注LLZO的研發(fā),澄清了很多制約LLZO應(yīng)用的瓶頸問題的關(guān)鍵機理,并給出了切實可行的解決方案。


Cell Press:您在綜述中也提到LLZO如果投入實際應(yīng)用還存在許多瓶頸問題亟待突破。您能否具體介紹一下有哪些問題?


南策文院士:在投入實際應(yīng)用之前,還需解決的瓶頸問題主要集中在以下方面:a)LLZO與鋰金屬之間的界面問題。研究表明,鋰金屬與LLZO界面之間存在不浸潤導(dǎo)致的接觸電阻大,以及鋰金屬不均勻沉積導(dǎo)致的鋰枝晶穿透的嚴重問題。這要求在兩者之間生長一層均勻的高離子導(dǎo)通并具有極低電子導(dǎo)通的中間層;b)LLZO電解質(zhì)層內(nèi)阻的不斷減小。電池的內(nèi)阻足夠小才能保證電池實際能量密度和倍率性能的不斷提高,這就要求不斷提高固態(tài)電解質(zhì)的離子電導(dǎo)率或不斷減小電解質(zhì)層的厚度;c)LLZO與高電壓正極之間的界面問題。怎樣保證固態(tài)電解質(zhì)和正極材料之間界面的良好電接觸,以及循環(huán)過程中界面電接觸的穩(wěn)定是亟需解決的問題。


Cell Press:您認為應(yīng)用型LLZO陶瓷基固態(tài)鋰電池及LLZO柔性復(fù)合膜固態(tài)鋰電池在應(yīng)用時應(yīng)分別注意哪些問題?


南策文院士:對于應(yīng)用型的LLZO陶瓷基固態(tài)鋰電池,需要關(guān)注以下問題:a)LLZO陶瓷片的室溫面電阻需要小于50  ohm cm2,即室溫離子電導(dǎo)率10-3 S cm-1 陶瓷片的厚度需要小于500 um;b)Li/LLZO之間的界面需要高離子導(dǎo)通相融性中間層;c)復(fù)合正極內(nèi)部界面中間層應(yīng)同時具有高離子和電子導(dǎo)體性,同時通過有限度的反應(yīng)發(fā)揮固體電解質(zhì)和正極材料界面融合劑和應(yīng)力釋放作用;d)復(fù)合正極/LLZO陶瓷片之間需要高離子電子共導(dǎo)通的相融性中間層,同時發(fā)揮相融和釋放應(yīng)力的作用。


對于應(yīng)用型的LLZO柔性復(fù)合膜固態(tài)鋰電池,需要關(guān)注的問題包括:a)LLZO柔性復(fù)合膜室溫面電阻需要小于50 ohm cm2,對于室溫離子電導(dǎo)率10-4 S cm-1 的柔性膜厚度需要小于50 um;b)LLZO柔性復(fù)合膜與金屬鋰接觸的部分為高導(dǎo)通離子導(dǎo)電層,與正極接觸的部分應(yīng)兼具離子和電子高導(dǎo)通特性;c)LLZO柔性復(fù)合膜與正極接觸的部分在工作條件下,耐氧化能力應(yīng)大于5V。


Cell Press:您認為還需要多久LLZO固態(tài)鋰電池才能投入實際應(yīng)用?


南策文院士:一般說來,LLZO固態(tài)鋰電池可以在未來的5-10年投入實際應(yīng)用。在特殊的應(yīng)用場合,例如醫(yī)用或特種高溫電池,可能LLZO固態(tài)鋰電池會更早地進入應(yīng)用。隨著科學(xué)技術(shù)不斷的進步,以及研究人員對固態(tài)電池認識的不斷加深,都會縮短LLZO固態(tài)鋰電池投入實際應(yīng)用的時間。


Cell Press:您的團隊目前圍繞LLZO固態(tài)鋰電池還在進行哪些研究?預(yù)期達到的目標是?


南策文院士:我們的團隊圍繞LLZO固態(tài)鋰電池一方面開展固態(tài)電解質(zhì)層電導(dǎo)率、電解質(zhì)與電極材料界面基礎(chǔ)科學(xué)的深入研究,另一方面開展大容量LLZO陶瓷基固態(tài)鋰電池和LLZO復(fù)合柔性電解質(zhì)膜固態(tài)鋰電池模塊的制備技術(shù)研究。預(yù)期達到的目標是在揭示關(guān)鍵科學(xué)機理的同時,提高LLZO固態(tài)鋰電池的制備技術(shù)和性能表現(xiàn),使其盡快達到可應(yīng)用的水平。


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