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新儲氫體系實現(xiàn)常溫常壓下儲運(yùn)氫氣

鉅大LARGE  |  點(diǎn)擊量:1690次  |  2019年07月13日  

近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所復(fù)合氫化物材料化學(xué)研究組副研究員何騰和研究員陳萍領(lǐng)導(dǎo)的團(tuán)隊與廈門大學(xué)教授吳安安、美國西北太平洋國家實驗室Tom Autrey等合作,在儲氫材料研究方面取得新進(jìn)展,相關(guān)研究成果以背頁封面形式發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。


氫以其能量密度高、無污染等優(yōu)點(diǎn),一直被認(rèn)為是儲能和運(yùn)輸?shù)睦硐胼d體。然而,缺乏安全高效的儲氫介質(zhì)被認(rèn)為是氫能應(yīng)用技術(shù)的瓶頸。目前,世界各大汽車公司均采用高壓氣罐作為商業(yè)燃料電池汽車的儲氫系統(tǒng)。然而,該系統(tǒng)壓力高達(dá)350-700bar,安全性一直受到關(guān)注;此外,高壓氣罐的罐體材料為高強(qiáng)度碳纖維,其造價昂貴,這也是限制燃料電池汽車迅速推廣的原因之一。將氫氣儲存于凝聚態(tài)物質(zhì)中是近二十年儲氫材料研究的熱點(diǎn),各種新穎的材料被陸續(xù)開發(fā)出來。然而這些材料均存在自身的不足,因此開發(fā)安全、高效、廉價的氫氣儲存和運(yùn)輸載體,將為燃料電池汽車推廣,以及氫能源規(guī)?;瘧?yīng)用提供有效的解決方案。


近期,該團(tuán)隊提出一種全新的策略:利用金屬的電負(fù)性差異,修飾有機(jī)儲氫材料的電子性質(zhì),合成出了一類新穎的有機(jī)-無機(jī)雜化儲氫體系——金屬有機(jī)化合物。理論計算表明,增加有機(jī)碳環(huán)中的電子密度,可以顯著降低有機(jī)物的脫氫焓變,且電子密度越高,脫氫焓變越低,科研人員利用具有較強(qiáng)供電子性質(zhì)的堿金屬或堿土金屬改性有機(jī)儲氫材料,發(fā)現(xiàn)其環(huán)中電子密度明顯增加,從而有效地降低了有機(jī)材料的脫氫焓變;同時理論計算還表明,隨著金屬的供電子性質(zhì)增強(qiáng),材料的脫氫焓變越低,即通過選擇不同的金屬,可以可控地調(diào)變材料的脫氫焓變,從而在熱力學(xué)上控制材料的脫氫溫度。該工作以鈉修飾的苯酚-環(huán)己醇為例,計算發(fā)現(xiàn)其脫氫焓變可以從64.5kJ/mol-H2降低為50.4kJ/mol-H2;此外,隨著金屬給電子能力增強(qiáng),環(huán)己醇鈉α位C-H鍵鍵長增加,二者成線性關(guān)系,這說明材料經(jīng)過有機(jī)無機(jī)雜化后,已經(jīng)被活化,并且脫氫過程中α位C-H鍵優(yōu)先斷裂。


實驗結(jié)果發(fā)現(xiàn),苯酚鈉-環(huán)己醇鈉體系可以在150℃、商業(yè)催化劑下完成可逆儲氫循環(huán)。而將材料溶解于水中進(jìn)行儲氫循環(huán)反應(yīng)后,可以進(jìn)一步將材料的加脫氫溫度降低至100℃以下。這相對于常見的液態(tài)有機(jī)儲氫材料有明顯的降低,該類金屬有機(jī)化合物可以在常溫常壓下存儲和運(yùn)輸氫氣,避免高壓氣罐帶來的危險。另外,由于有機(jī)底物種類多、變化多,與無機(jī)金屬雜化后可以衍生出更多種類的候選材料,供進(jìn)一步篩選。因此,該研究為未來低溫可逆儲氫材料的開發(fā)開辟了嶄新的思路。


該工作得到國家自然基金委面上項目、科技部國際合作重點(diǎn)專項、大連化物所自主部署基金的資助。


背頁封面


大連化物所金屬有機(jī)化合物用于儲氫材料研究取得新進(jìn)展




原標(biāo)題:大連化物所金屬有機(jī)化合物用于儲氫材料研究取得新進(jìn)展


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