鉅大LARGE | 點(diǎn)擊量:1448次 | 2021年07月26日
北京大學(xué)郭文瀚:功能多孔材料的能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換使用研究
今朝市場(chǎng)有一些商用的燃料動(dòng)力鋰電池汽車(chē),比如日本的豐田系列,今朝這種汽車(chē)雖然已經(jīng)商用化了,但是成本非常高,一個(gè)車(chē)70%左右的成本都在電堆上,而電堆絕大部分成本都在催化劑上,因?yàn)槟壳八褂玫拇呋瘎┐蟛糠质沁@樣的,我們要開(kāi)發(fā)的是非鉑的材料。
——北京大學(xué)材料科學(xué)與工程系郭文瀚博士
八月七日,由華北電力大學(xué)、我國(guó)可再生能源學(xué)會(huì)主辦的“第一屆我國(guó)儲(chǔ)能學(xué)術(shù)論壇暨風(fēng)光儲(chǔ)創(chuàng)新技術(shù)大會(huì)”在北京召開(kāi),會(huì)議為大力推廣風(fēng)能、太陽(yáng)能、儲(chǔ)能創(chuàng)新技術(shù),推動(dòng)風(fēng)光互補(bǔ)、太陽(yáng)能+儲(chǔ)能、風(fēng)光儲(chǔ)技術(shù)以及智能微電網(wǎng)、能源互聯(lián)網(wǎng)技術(shù)在綜合能源服務(wù)范疇的使用;搭建風(fēng)能、太陽(yáng)能與儲(chǔ)能產(chǎn)業(yè)科學(xué)技術(shù)、創(chuàng)新使用的交流與合作平臺(tái),推進(jìn)風(fēng)電、太陽(yáng)能發(fā)電無(wú)補(bǔ)貼平價(jià)上網(wǎng)項(xiàng)目技術(shù)發(fā)展,推動(dòng)儲(chǔ)能技術(shù)進(jìn)步和創(chuàng)新。
主旨報(bào)告環(huán)節(jié),北京大學(xué)材料科學(xué)與工程系郭文瀚博士作“功能多孔材料的能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換使用研究”報(bào)告。
北京大學(xué)材料科學(xué)與工程系郭文瀚博士:
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尊敬的各位老師、同學(xué)們,大家好!首先非常抱歉,因?yàn)猷u老師臨時(shí)有事由我來(lái)做報(bào)告。
今天報(bào)告的題目是“功能多孔材料的能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換使用”,雖然題目叫能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換使用,其實(shí)內(nèi)容緊要還是有關(guān)電化學(xué)的能源存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)化。
首先看一下背景,多孔材料在電化學(xué)范疇的使用,我們了解電化學(xué)反應(yīng)往往要一個(gè)電極、電解質(zhì),還涉及到氣體,比如在燃料動(dòng)力鋰電池的陰極是氧氣的化學(xué)反應(yīng),要涉及到固體、電解液、氣體的三相節(jié)目,電化學(xué)反應(yīng)在表面發(fā)生,有關(guān)一個(gè)化療才能來(lái)說(shuō),一些部分被浪費(fèi)掉了,為最大可能的開(kāi)發(fā)一個(gè)催化劑的性能,我們要把它制成多孔的結(jié)構(gòu),盡可能的暴露表面位置。另外有一個(gè)叫分級(jí)的多孔結(jié)構(gòu),雖然都是多孔,但是這種孔在不同的尺寸下有不同的效果,比如說(shuō)大孔和介孔有利于氣體的傳輸、有利于電解液的擴(kuò)散,微空也利于氣體的吸附,不太有利于電解液和大量氣泡的擴(kuò)散。還有表面的析出水性和析出氣性,比如表面有一些氣體,倘若附著在電解液表面就會(huì)導(dǎo)致電解液反應(yīng)下降,這個(gè)時(shí)候可以設(shè)計(jì)出一些結(jié)構(gòu),起泡分離。
電解液反應(yīng)中涉及三個(gè)要素,第一個(gè)是質(zhì)量擴(kuò)散,從電解液擴(kuò)散到化學(xué)表面,再?gòu)幕瘜W(xué)表面擴(kuò)散離開(kāi)。第二個(gè)是電子的傳輸,因?yàn)槭请娀瘜W(xué)反應(yīng)必然涉及到電子,這個(gè)電子往往是從外電路過(guò)來(lái)的或者離開(kāi)外電路,就要它具有一個(gè)優(yōu)秀的導(dǎo)電性。最后,表面的電化學(xué)反應(yīng)涉及到催化劑的吸附與脫附,以及催化劑表面的活性。這就涉及到電化學(xué)反應(yīng)的三個(gè)要素。
對(duì)多孔材料來(lái)說(shuō)按照孔徑分大孔、介孔和微孔,當(dāng)然強(qiáng)有超微孔,當(dāng)然不常用。微孔碳為例,比如利用沉積碳,利用一些辦法把這個(gè)去掉,這種辦法步驟繁多,而且涉及到高污染的產(chǎn)物,不是特別好,我們目標(biāo)是開(kāi)發(fā)一種新型的辦法,能夠方便的制備碳材料,我們采用了一種新型的材料,這種材料大概從2006年開(kāi)始被使用于電化學(xué)范疇。
標(biāo)稱(chēng)電壓:28.8V
標(biāo)稱(chēng)容量:34.3Ah
電池尺寸:(92.75±0.5)* (211±0.3)* (281±0.3)mm
應(yīng)用領(lǐng)域:勘探測(cè)繪、無(wú)人設(shè)備
這種材料是由金屬極聯(lián)與多孔的配備,通過(guò)配備形成3D的具有規(guī)矩孔道結(jié)構(gòu)的聚合物,如圖所畫(huà),金屬和配體可以自由調(diào)控,可以添加各種各樣的功能。此外,它還具有很多優(yōu)勢(shì),比如具有規(guī)矩的而且可以調(diào)控的孔道,不同的結(jié)構(gòu)還有不同的拓補(bǔ)結(jié)構(gòu)。
我們以這種MOF作為前軀體,可以通過(guò)可控的辦法把它轉(zhuǎn)化成衍生的材料,以碳材料為主,包括金屬的氧化物、金屬的化合物。作為MOF前體具有一些優(yōu)勢(shì),比如具有規(guī)矩的孔徑和結(jié)構(gòu),一般是不導(dǎo)電的或者半導(dǎo)體。經(jīng)過(guò)一些可控的解決之后轉(zhuǎn)化的這種材料,往往具有高的穩(wěn)定性、高的導(dǎo)電性,還具有一些分級(jí)的可靠結(jié)構(gòu)。因?yàn)檫@個(gè)材料里面本身含有金屬和一些有機(jī)物,在進(jìn)行一些解決的時(shí)候,金屬可以作為金屬源,有機(jī)物可以作為碳源,通過(guò)解決之后可以把金屬轉(zhuǎn)變成金屬納米顆?;蛘呓饘傺趸?、碳化物、磷化物、氮化物,同時(shí)還可以制備多種的復(fù)合納米結(jié)構(gòu),比如納米空心層,來(lái)使用于多種電化學(xué)的使用。
在我們的研究中緊要把這種衍生的策略用于一個(gè)電化學(xué)中的四個(gè)緊要模塊:第一個(gè)是燃料動(dòng)力鋰電池。第二個(gè)是工業(yè)的電解水,工業(yè)電解水制氫是目前比較廣泛的制氫辦法,今朝往往要比較高的電壓才能實(shí)現(xiàn)一個(gè)有效的電解水,我們今朝要做的,通過(guò)提高電解催化劑的活性來(lái)大幅度降低的電壓,這個(gè)涉及到電解質(zhì)的兩個(gè)電解反應(yīng)。第三個(gè)是我們所數(shù)量的典型,包括鋰離子電池。第四個(gè)是超級(jí)電容器。限于時(shí)間和篇幅關(guān)系我們只講前三個(gè)。
首先看一下策略,就像我們前面所說(shuō)的,依據(jù)MOF作為兩個(gè)因素來(lái)進(jìn)行調(diào)控,可以得到一系列的納米結(jié)構(gòu)和材料,我們緊要開(kāi)發(fā)的左側(cè)的這些策略接下來(lái)挨個(gè)的進(jìn)行講解。
首先,氧化反應(yīng),反應(yīng)非常簡(jiǎn)單,就是氧氣得到四個(gè)電解和四個(gè)質(zhì)變成水,實(shí)際上操作是很復(fù)雜的,實(shí)際上不是一步完成的,是多步的反應(yīng),機(jī)理是非常復(fù)雜的反應(yīng)機(jī)理。有三條路線(xiàn),其中一條路線(xiàn),會(huì)形成一個(gè)過(guò)氧化氫,這個(gè)過(guò)程導(dǎo)致反應(yīng)進(jìn)行到一半,過(guò)氧化氫反應(yīng)過(guò)程中會(huì)腐蝕電池里面的隔膜、還有粘連劑,導(dǎo)致電池實(shí)際使用中快速失活,用燃料動(dòng)力鋰電池的時(shí)候要盡量戒備出現(xiàn)我過(guò)氧化氫。今朝市場(chǎng)有一些商用的燃料動(dòng)力鋰電池汽車(chē),比如日本的豐田系列,今朝這種汽車(chē)雖然已經(jīng)商用化了,但是成本非常高,一個(gè)車(chē)70%左右的成本都在電堆上,而電堆絕大部分成本都在催化劑上,因?yàn)槟壳八褂玫拇呋瘎┐蟛糠质沁@樣的,我們要開(kāi)發(fā)的是非鉑的材料,2014年我們?cè)囍_(kāi)發(fā)非鉑催化劑,我們發(fā)現(xiàn)使用ZIF—67,高溫煅燒以后能夠得到納米顆粒,但是發(fā)現(xiàn)里面的顆粒非常大、而且非常不均衡,而且性能乏善可陳。
最后發(fā)現(xiàn)可以通過(guò)調(diào)控反應(yīng)的條件來(lái)調(diào)控顆粒的大小,最后通過(guò)控制溶劑的極性和反應(yīng),可以有300納米的顆粒,這個(gè)形狀非常規(guī)矩,通過(guò)高溫解決以后雖然有一些凹陷,基本保持原來(lái)的形狀,而且其中納米顆粒非常小,大概在10納米左右,分布非常規(guī)矩。經(jīng)過(guò)這種尺寸調(diào)控以后,這個(gè)催化劑性能得到了顯著提高,我們可以看到右上圖是一個(gè)我們常常用來(lái)表示性能的。我們發(fā)現(xiàn)通過(guò)把尺寸降到300納米以后,這個(gè)性能顯著的變好,而且反應(yīng)速度提高到接近3.7、3.8,基本上接近于鉑碳催化劑了,原來(lái)接近3,而且動(dòng)力學(xué)性能也得到了顯著提升。我們看ORR反應(yīng)的基礎(chǔ)參數(shù),跟鉑碳相比雖然還有一定的差距,但是相比其他的催化劑有顯著的特點(diǎn)。而且比較緊要的是,它的極限電流跟鉑碳是接近的,這個(gè)是酸性。
下一個(gè)問(wèn)題是我們這個(gè)策略可不可以變成統(tǒng)治性的策略,我們進(jìn)行了探索。首先MOF這個(gè),這個(gè)變成了不規(guī)矩的孔道,我們要構(gòu)建開(kāi)放的聯(lián)通的而且是規(guī)矩的孔道,我們想到了引入一些額外的規(guī)矩介質(zhì),比如規(guī)矩的多孔碳,我們首先使用C—CM碳,在這個(gè)表面生長(zhǎng)的MOF經(jīng)過(guò)煅燒以后這個(gè)納米顆粒就嵌入了碳之間,同時(shí)MOF本身也會(huì)出現(xiàn)一些碳,這個(gè)碳包裹顆粒的表面形成碳層,最終形成氧化物,氧化物跟顆粒內(nèi)部的金屬形成了這樣的結(jié)構(gòu),因?yàn)檫@個(gè)氧化層非常薄基本上不影響導(dǎo)電性。這個(gè)工作當(dāng)時(shí)一出來(lái)影響非常顯著,得到了業(yè)界廣泛的關(guān)注,因?yàn)樗@著提升了性能,在文章當(dāng)時(shí)發(fā)表的時(shí)候已經(jīng)幾乎是最好的催化劑。我們可以看到,通過(guò)引入額外的規(guī)矩碳,把孔的形狀進(jìn)行了很大的改變,本來(lái)是一個(gè)H4型的孔,經(jīng)過(guò)引入規(guī)矩碳?xì)湟院笞兂闪吮砻娴闹鶢羁?,?shí)踐當(dāng)中已經(jīng)基本上與鉑碳的性能持平而且超過(guò)鉑碳,而且穩(wěn)定性非常好。我們了解鉑碳在使用中衰變是很大的問(wèn)題,而且在燃料動(dòng)力鋰電池里面會(huì)透過(guò)隔膜導(dǎo)致一些問(wèn)題,這個(gè)催化劑有非常好的性能。
在此之后我們進(jìn)一步提升了策略,我們槳MOF與石墨烯結(jié)合以后發(fā)現(xiàn)一個(gè)有趣的現(xiàn)象,石墨烯對(duì)MOF的顆粒有一個(gè)減輕的效應(yīng),高溫下石墨烯表面的結(jié)構(gòu)就好象液體會(huì)流,MOF在石墨烯表面進(jìn)行擴(kuò)散,最后分散成效的納米顆粒,而且分散很平均。隨后經(jīng)過(guò)不同的解決,倘若進(jìn)行氧化的話(huà),金屬向外擴(kuò)張,把外面的碳?xì)ね黄谱兂煽招牡慕Y(jié)構(gòu),同時(shí)因?yàn)橥饷嫣細(xì)さ募s束,導(dǎo)致得出的結(jié)構(gòu)形狀非常不平均,這個(gè)材料這個(gè)圖片可以分明看到不規(guī)矩的結(jié)構(gòu)。這個(gè)材料表現(xiàn)出來(lái)非常良好的、非常優(yōu)秀的催化劑,和鉑碳是有差別的,穩(wěn)定性非常好。
我們想進(jìn)一步減少納米顆粒的尺寸,我們了解納米顆粒減少尺寸就是一個(gè)原則,就是制備單原子的催化劑,我們引進(jìn)了一個(gè)策略,參考了爆米花,一個(gè)玉米粒包了一層,這個(gè)層包裹它里面壓力達(dá)到一定程度猛然爆開(kāi),得到爆米花。我們受此啟發(fā),高能的MOF,這種配給在高溫煅燒的時(shí)候會(huì)猛然一下子分析聲稱(chēng)大量的氮?dú)?,這個(gè)氮?dú)庠诓牧侠锩嫦駳馀菹嗤鰜?lái)很多氣泡,經(jīng)過(guò)一系列反應(yīng)最后變成了單原子,便一個(gè)金屬利用率提高到了極限100%。本來(lái)是關(guān)閉的顆粒,經(jīng)過(guò)煅燒出現(xiàn)了爆米花似的結(jié)構(gòu),而且可以看到有些圓形、球形的泡,最后就是成功出來(lái)了單原子的催化劑。
這種催化劑有什么好處,是多孔,而且這個(gè)多孔的機(jī)理是碳機(jī)理,導(dǎo)電性非常好,大家的孔非常有利于電子的擴(kuò)散和電解液的擴(kuò)散,同時(shí)表現(xiàn)得這些高度分散的單原子金屬位點(diǎn)可以有效的進(jìn)行催化反應(yīng),我們最后得出來(lái)以后,發(fā)現(xiàn)不管在酸性、堿性中都表現(xiàn)出非常好的性能。在堿性中已經(jīng)分明的優(yōu)于了鉑碳催化劑。
說(shuō)完ORR之后進(jìn)一步探索OER,是電解液的陽(yáng)極反應(yīng),它的動(dòng)力學(xué)是比較緩慢的,它在酸性、堿性中基本遵循類(lèi)似的機(jī)理,酸性中轉(zhuǎn)變的是質(zhì)子。我們開(kāi)發(fā)新的策略,在MOF進(jìn)行氧化層的包裹,這里面之所以沒(méi)有出二氧化碳,是因?yàn)槲覀儗?shí)際包裹的是部分還原的二氧化碳,就是里面有部分的三價(jià)碳,這材料相比傳統(tǒng)的二氧化碳來(lái)說(shuō)具有高催化活性。經(jīng)包裹之后,這個(gè)策略非常通用,可以包裹在不同的MOF上面,包裹之后進(jìn)行煅燒就可以得到合格性的結(jié)構(gòu),這種金屬氧化物的結(jié)構(gòu)構(gòu)造了一種異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),可以有效的提升兩者的催化活性??醋詈蟮男阅?,這個(gè)照片可以看到成功的包裹,這個(gè)二氧化碳包裹在顆粒的外面,可以提升力學(xué)上的穩(wěn)定性,二氧化碳相對(duì)來(lái)說(shuō)是一個(gè)響度比較高的。
催化中可以看到,商用上比較常用的OER的催化劑緊要有兩種,一種是貴金屬的催化劑,非常昂貴,而且實(shí)際上穩(wěn)定性也不是特別好。我們可以看到經(jīng)過(guò)包裹以后得到的復(fù)合結(jié)構(gòu),橙色那條線(xiàn)分明的要好于商用標(biāo)桿的催化劑,它的穩(wěn)定性非常好,經(jīng)過(guò)了5000個(gè)循環(huán)之后性能也沒(méi)有分明的下降。右下角這個(gè)圖是一個(gè)電位圖,可以看到在長(zhǎng)時(shí)間的電解以后為了達(dá)到固定的電流所要電壓,這個(gè)沒(méi)有太大的變化。
最后我們探討一下HER,相有關(guān)OER來(lái)說(shuō)HER是緊要產(chǎn)氫的電解反應(yīng)。緊要分兩步,第一步是水吸附在表面形成氫,第二個(gè)是吸附的氫筆直與容器中的氫進(jìn)行交換生成氫氣,另一種是卡非爾再結(jié)合,就是兩個(gè)表面的結(jié)合形成氫氣。我們首先引入了一種,我們把MOF包裹在了納米管里面,就是我們先前的另一個(gè)工作,我們了解純碳沒(méi)有摻雜的話(huà)是沒(méi)有太多的位點(diǎn)的,我們進(jìn)一步在反應(yīng)過(guò)程中加入了MOF,這種反應(yīng)過(guò)程中MOF就會(huì)被包裹在納米管中,進(jìn)一步管少得到了包裹的磷化物顆粒,磷化物有非常優(yōu)秀的性能,但是穩(wěn)定性非常差,在這個(gè)過(guò)程中它被包裹在納米管里面得到了很多保護(hù)。我們可以看到形狀還是非常規(guī)矩的,這個(gè)納米管尺寸也比較大,實(shí)際上表面很多孔的納米管,可以在磷化物顆粒表現(xiàn)發(fā)生一些反應(yīng)。
分別在酸性、堿性、中性下面的電解的過(guò)程,我們了解實(shí)際過(guò)程中我們要電解水的成份比較可能復(fù)雜,比如海水或者廠(chǎng)的廢酸或者廢堿,要普適性的使用。我們看到酸性下這個(gè)材料的性能已經(jīng)接近于鉑碳了,堿性略差,但是表現(xiàn)出非常好的性能,穩(wěn)定性也比較好,這是我們開(kāi)發(fā)的第一個(gè)策略。可以看到這種優(yōu)秀的性能是由于非常低的電阻導(dǎo)致的,就是說(shuō)這種摻雜的碳機(jī)理供應(yīng)了非常好的導(dǎo)電性。
第二個(gè)策略是我們開(kāi)發(fā)的雙金屬衍生的HER釕催化劑,我們緊要使用銅釕雙金屬的MOF,把銅洗掉以后留下大量的孔,同時(shí)還得到了高度分散的位點(diǎn)。可以看到,這是最后所得到的結(jié)構(gòu),這個(gè)結(jié)構(gòu)有很多非常大的孔道,這種大孔實(shí)際上就是洗掉的銅顆粒剩下的大孔,同時(shí)還有很多本身的微孔,我們可以看到釕分散的非常平均。
通過(guò)這個(gè)策略我們得到了非常好的催化劑,可以看到,左上角這個(gè)圖呈現(xiàn)的是我們的材料,藍(lán)線(xiàn)是紫線(xiàn)是鉑片,而且它的循環(huán)性能也非常好,性能基本沒(méi)有變化,這聲明我們的策略非常成功,通過(guò)雙金屬的策略,一方面降低了釕的使用量,另一方面又極大的提高了他的活性,可以看到25毫安時(shí)每平方厘米的時(shí)候,基本上活性是接近了鉑碳的2倍還多。
我們剛才說(shuō)是HER的反應(yīng),還可以進(jìn)行空氣中的煅燒,最后得到多孔的二氧化釕,這個(gè)多孔的催化劑,相當(dāng)于二氧化釕來(lái)說(shuō)具有非常豐富的孔道,本身是納米結(jié)構(gòu),有豐富的表面積,有非常大量的活性位點(diǎn),可以看到它比商業(yè)的二氧化碳性能好很多。我們HER里得到的優(yōu)于鉑碳的材料,我們?cè)阢K碳中得到優(yōu)于二氧化釕的材料??梢钥吹竭@個(gè)使用材料構(gòu)建的全電解質(zhì)的電解池,它的性能要遠(yuǎn)遠(yuǎn)有于兩種最好的商業(yè)催化劑來(lái)構(gòu)筑的電解質(zhì)的電解池,同時(shí)穩(wěn)定也非常好。開(kāi)發(fā)的兩種材料,分別使用于陰極和陽(yáng)極,得到非常好的電解系統(tǒng)。
下面說(shuō)一下電池,我們今朝已有的電池,這個(gè)圖里面列出了四個(gè)緊要的電池系統(tǒng),一個(gè)是鋰離子電池,我們了解今朝商用鋰離子電池已經(jīng)相當(dāng)成熟,換句話(huà)說(shuō)走到了一個(gè)瓶頸期,電池也好、電動(dòng)汽車(chē)也好還是無(wú)法滿(mǎn)足續(xù)航的問(wèn)題,為了沖破開(kāi)發(fā)新的電池體系和材料體系,今朝比較熱的體系,鋰空電池、鋰硫電池、鋰釕電池等,體系、能量密度、倍率性,還有循環(huán)性能,最后是成本,這四項(xiàng)都要通過(guò)我們合理的選擇電池材料進(jìn)行調(diào)控。以鋰離子電池和鈉離子電池為例,最終目標(biāo)都是得到高的能量密度、高功率密度、高的穩(wěn)定性。對(duì)鈉離子電池,比如最常用的石墨,因?yàn)殁c嵌入不到石墨里面,我們要開(kāi)發(fā)新的材料或者用碳做神奇的解決。這個(gè)工作里面我們使用的一種MOF的凝膠,經(jīng)過(guò)煅燒以后得到里面是納米、外面包著碳,最后通過(guò)酸洗把這個(gè)洗掉,得到泡沫狀的碳球,這個(gè)碳球有顯著的特點(diǎn),碳的間距,因?yàn)槭容^低,有一定的缺陷,導(dǎo)致間距大于商業(yè)的石墨,同時(shí)這個(gè)碳層非常薄,以至于在充放電的時(shí)候,因?yàn)椴迦牖蛘呙摮龅拟c離子有碰撞,中間就可以很好的吸納這個(gè)問(wèn)題,鈉離子當(dāng)中有源高于碳的容量,基本上2—3倍的容量,同時(shí)穩(wěn)定性也非常好。
充放之后碳間距得到進(jìn)一步體現(xiàn),達(dá)到0.4的間距。傳統(tǒng)碳要逐漸的擴(kuò)張過(guò)程,相當(dāng)于一層一層把碳層剝開(kāi),最后慢慢達(dá)到狀態(tài)。但是我們這個(gè)材料因?yàn)椴牧媳容^松散,達(dá)到非常高的容量,在最近發(fā)表的鈉離子電池的文章里面也是非常高的策略,就是這種側(cè)有關(guān)把一個(gè)原來(lái)沒(méi)有容量的碳轉(zhuǎn)化成一個(gè)高能量的碳是非常顯著的策略。
最后再總結(jié)一下,我們最近的研究緊要是圍繞MOF作為前軀體得到的一系列綜合材料作為各種電化學(xué)的使用,緊要的策略包括筆直的衍生、額外的材料。最后得出的結(jié)論,MOF衍生的材料得益于分級(jí)結(jié)構(gòu)的孔道結(jié)構(gòu),還有高的活性氧化物,在各自電化學(xué)使用中得到非常顯著的性能提升和使用。
感謝各個(gè)合作單位和科技部、教育部、國(guó)家自然科學(xué)基金對(duì)文章的支持。謝謝大家!