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北京大學新材料學院:發現自旋電子超交換相互用途如何調控鋰電池正極材料

鉅大LARGE  |  點擊量:820次  |  2022年07月01日  

北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊通過第一性原理計算,發現三元層狀正極材料中過渡金屬離子之間"自旋電子超交換"用途。


【成果簡介】


北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊通過第一性原理計算,發現三元層狀正極材料中過渡金屬離子之間"自旋電子超交換"用途。本工作由新材料學院潘鋒教授、鄭家新副研究員指導碩士生滕高烽、辛潮博士后、博士生卓增慶共同完成,研究成果以"RoleofSuperexchangeInteractiononTuningofNi/LiDisorderinginLayeredLi(NixMnyCoz)O2"為題發表J.Phys.Chem.Lett.上。在美國伯克利國家實驗室楊萬里教授參和軟X射線的實驗測量和機理討論。以上工作得到了國家材料基因組重大專項(2016YFB0700600)、國家自然科學基金(Nos.21603007and51672012)、深圳市科技創新委(Nos.JCYJ20150729111733470andJCYJ20151015162256516)的資助支持。


【圖文導讀】


圖1鋰電池三元層狀正極材料結構

過針刺 低溫防爆18650 2200mah
符合Exic IIB T4 Gc防爆標準

充電溫度:0~45℃
-放電溫度:-40~+55℃
-40℃最大放電倍率:1C
-40℃ 0.5放電容量保持率≥70%

(a)鋰電池三元層狀正極材料結構;


(b)Ni/Li反位(TM)6?O3?Ni?O3?Li(TM)5結構基元;


(c)過渡金屬層中反位Li的離子環境。


圖2三元層狀材料Ni/Li反位后形成180°超交換相互用途


【研究內容】

無人船智能鋰電池
IP67防水,充放電分口 安全可靠

標稱電壓:28.8V
標稱容量:34.3Ah
電池尺寸:(92.75±0.5)* (211±0.3)* (281±0.3)mm
應用領域:勘探測繪、無人設備

鋰電池作為清潔能源,被廣泛應用于日常電子產品、人工智能、電動汽車、無人機等前沿科技領域。正極材料是鋰電池的核心部分,直接決定了鋰電池的能量密度、充放電循環性能、安全性、成本等。目前參和意義的正極材料有磷酸鐵鋰(LiFePO4)和三元層狀材料(Li(NixMnyCoz)O2),其中三元層狀材料具有較高的能量密度,是目前鋰電池廣泛應用的正極材料(如TSLA電動汽車所采用的正極材料),也是鋰電池領域研究了幾十年、研究最為廣泛的一類材料。對這類材料進行結構和性能相關性的深入研究,不僅對產業應用有重要意義,也為探索發現更好的正極材料奠定基礎。


在這類層狀材料中,過渡金屬離子層和鋰層交替排列,之間通過氧層間隔開。研究發現Ni/Li反位很容易發生在三元層狀材料中(見圖1),對其性能發揮出現影響,如影響鋰離子的擴散速度、容量發揮和引發結構相變等,也有少數報道指出適量的Ni/Li反位有利于電化學循環過程中的結構穩定。所以Ni/Li反位對電化學性能的影響以及如何調控Ni/Li反位,成為大家普遍關心和研究的重要課題。傳統觀點認為Ni/Li反位是由于Ni2+和Li+具有相似的離子半徑,Ni2+容易反位到Li(3b)的位置,但這很難解釋高Ni層狀材料中含有較多的Ni3+,但Ni/Li反位卻更容易發生。因此對其背后的機理進行重新研究和深入認識具有基礎理論和產業應用意義。


北京大學深圳研究生院新材料學院潘鋒教授團隊通過第一性原理計算,發現三元層狀正極材料中過渡金屬離子之間"自旋電子超交換"用途(兩個過渡金屬(TM)的自旋電子通過所共同鏈接的氧原子(O)的電子作為橋梁進行電子"超"交換相互用途,如圖2所示),從而對Ni/Li反位起到關鍵性的調制用途。Ni/Li反位后,反位Ni2+會發生自旋反轉,和過渡金屬層的過渡金屬離子(Ni2+,Ni3+,Mn4+)形成180°的超交換用途。由于反位Ni2+的3d軌道和O2-的2p軌道形成較強的σ鍵,這種180°超交換用途大大強于原過渡金屬層狀內的90°超交換相互用途。在反位Ni2+和過渡金屬層過渡金屬離子形成的180°超交換相互用途中,Ni2+-O2-Ni2+最強,Ni2+-O2-Co3+最弱,所以Ni/Li反位最易發生在反位后能形成較多線性Ni2+-O2-Ni2+的位置。這也解釋了為何在以往的實驗報道中發現高Ni尤其是含有更多Ni2+的三元層狀材料中含有較多的Ni/Li反位,而在"Ni=Mn"三元層狀正極材料中,Co能抑制Ni/Li反位。基于超交換用途模型,課題組還發現在高Ni含有Ni2+/Ni3+混合價態的層狀材料中,Ni3+會優先反位到Li層形成Ni2+,發生自旋反轉形成更多的線性Ni2+-O2-Ni2+超交換用途。同時由于電荷補償用途,原Ni3+附近的Co3+會變到Co4+,這也是課題組在國際上首次預測在高Ni三元層狀材料中有Co4+存在。該預測也得到了美國伯克利國家實驗室的同步輻射軟X射線吸收譜的證實。上述發現不僅為三元層狀正極材料長期以來的Ni/Li反位現象供應了很好的機理解釋,也為今后三元正極材料的反位缺陷可控調制、新型三元材料的設計供應了重要線索,如尋找可替換Co的更便宜的金屬離子。

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