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伍倫貢大學引入新型分子軌道相互用途 提高鋰電池正極材料的穩定性

鉅大LARGE  |  點擊量:298次  |  2023年03月14日  

據外媒報道,由伍倫貢大學(UniversityofWollongong)超導和電子材料研究所負責的國際團隊證實,通過引入新型分子軌道相互用途,可以提高鋰電池正極材料的結構穩定性。


(:伍倫貢大學)


對電動汽車行業來說,為高性能鋰電池生產更好的正極材料,是重要挑戰之一。在此項研究中,研究人員利用澳大利亞核科學技術組織(ANSTO)的設施和技術,證明在富有前景的正極材料尖晶石LiNi0.5Mn1.5O4(LNMO)中摻雜鍺,能夠明顯增強氧和金屬陽離子之間4s-2p軌道的相互用途。相對來說,4s-2p軌道并不常見。但研究人員在文獻中發現了一種化合物,其中鍺的價態為+3,使電子構型([Ar]3d104s1)成為可能,其中4s過渡金屬軌道電子可和氧2p軌道上的未配對電子相互用途,出現雜化4s-2p軌道。


在LNMO材料中,4s-2p軌道可以實現結構穩定性。通過ANSTO的澳大利亞同步加速器(AustralianSynchrotron)和澳大利亞中子散射中心(AustralianCenterforNeutronScattering)的同步加速器和中子實驗,以及其他方法,可以確定這一點。


該團隊使用中子和(基于實驗室的)X射線粉末衍射,以及顯微鏡,確認了所摻雜的鍺在LNMO結構(具有Fd3?m空間群對稱性)的16c和16d晶位上的位置。鍺摻雜劑的價態對研究很重要。因此,研究人員在澳大利亞同步加速器進行了實驗X射線光電子能譜(XPS)和X射線吸收能譜(XAS)測量。結果證實,鍺摻雜劑的平均價態為+3.56,其中鍺在16c和16d位點的價態分別為+3和+4。這一觀察結果得到密度泛函理論(DFT)計算結果的支持。

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充電溫度:0~45℃
-放電溫度:-40~+55℃
-40℃最大放電倍率:1C
-40℃ 0.5放電容量保持率≥70%

研究人員對含有LNMO的電池電化學性能進行評估,并將其和含有4s-2p軌道雜化(稱為4s-LNMO)的LNMO電池進行比較。評估發現,摻雜2%的鍺,有助于更好地實現結構穩定性,同時可以降低電池電壓極化,提高能量密度和高電壓輸出。研究人員GemengLiang博士表示:研究人員想要了解鋰在兩種材料中的擴散動力學。結果發現,將鍺引入系統后,鋰在材料中的擴散速度更快,能夠更快地充電。


完成性能測試后,Liang博士在軟X光束線上使用基于同步加速器的近邊X射線吸收光譜(NEXAFS),以獲得有關循環過程中活性物質電子結構的更詳細信息。在電池開路電壓下的光譜數據發現,在4s-2p軌道雜化對應的位置上,4s-LNMO材料的峰值強度顯著新增,進一步驗證了新型4s-LNMO軌道相互用途的成功引入。研究人員之一、儀器科學家BruceCowie博士表示:研究人員可以看到未填滿的軌道,以一種獨特但復雜的方式和填滿的軌道聯系在一起。在此基礎上,通過量子力學計算或和類似材料做比較,可以更好地描述系統的化學性質。


NEXAFS數據也有助于評估材料中錳的行為。Liang博士表示:阻止錳溶解到電解質中,可以阻止結構中形成Mn+2和+3,有助于防止結構退化。NEXAFS結果表明,在4s-LNMO中只有少量的Mn3+,而不存在明顯的Mn2+,進一步提高了材料的結構穩定性。


在澳大利亞同步加速器的粉末衍射波束線上進行的現場原位實驗中,研究人員探討在電池循環過程中的材料結構行為。該團隊利用這些數據證實了,在高工作電壓下,4s-LNMO中不利的兩相反應得到抑制。研究人員表示,在電池研究中,軌道雜化是一個相當新的概念,在解決電池性能問題方面非常有前途。值得一提的是,這種方法可以擴展至其他電池材料。


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