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關(guān)于動(dòng)力電池NCM材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

鉅大LARGE  |  點(diǎn)擊量:2099次  |  2018年09月14日  

隨著對(duì)高能量密度和高功率密度鋰離子電池需求的不斷增長(zhǎng),高性能正極材料在電動(dòng)汽車和混合動(dòng)力汽車中的應(yīng)用受到了極大的關(guān)注。在各種正極材料中,LiNi1-x-yCoxMnyO2材料表現(xiàn)出了多個(gè)優(yōu)點(diǎn),如低成本、高容量、良好的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性能。在這一體系中,富鎳的層狀LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2(NCM)有著優(yōu)異的極小溫度依賴性的鋰離子擴(kuò)散能力,是一種高電位正極材料。

近日,天津師范大學(xué)孫學(xué)良教授課題組在NanoEnergy發(fā)表了題為“SignificantlyImprovingCyclingPerformanceofCathodesinLithiumIonBatteries:TheEffectofAl2O3andLiAlO2CoatingsonLiNi0.6Co0.2Mn0.2O2”的研究論文,成功設(shè)計(jì)出了一種NCM正極的超薄鋰鋁氧化物(LiAlO2)涂層,與Al2O3相比,它能明顯提升NCM在高截止電壓4.5/4.7V下的性能。研究表明,包覆有LiAlO2的NCM能在每次循環(huán)衰減0.078%、循環(huán)350次后,保持超149mAhg-1的可逆容量。而且LiAlO2涂覆的NCM表現(xiàn)出了比Al2O3涂覆的NCM更高的倍率性能。

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用



(i)NCM,(ii)Al-O-1,(iii)Li-Al-O-1,(iv)Al-O-4,(v)Li-Al-O-4,(vi)Al-O-6,(vii)Li-Al-O-6

注:文中將摩爾濃度分別為0.125,0.25,0.60,1.25,2.5和12.5mol%LiAlO2所涂覆的正極材料標(biāo)記為L(zhǎng)i-Al-O-1,2,3,4,5,6;同理,Al-O-1,2,3,4,5,6分別代表不同摩爾濃度的Al2O3所涂覆的正極材料。

圖2Al-O-4和Li-Al-O-4的XPS圖譜及擬合結(jié)果

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a)原始的XPS測(cè)量圖譜;(b)鎳的圖譜;(c)鈷的圖譜;(d)錳的圖譜;(e)鋰的圖譜;(f)鋁的圖譜

圖3SEM圖像

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a)NCM,(b)Al-O-2,(c)Li-Al-O-2,(d)Al-O-4,(e)Li-Al-O-4,(f)Al-O-5,(g)Li-Al-O-5,(h)Al-O-6,(i)Li-Al-O-6

圖4Al-O-4和Li-Al-O-4的EDS能譜圖比較

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

圖5Al-O-4和Li-Al-O-4的HRTEM圖像

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a)Al-O-4,(b)Li-Al-O-4

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3和LiAlO2包覆層的作用

(a)NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的初始充放電曲線;

(b,c,d)在0.1mVs-1的掃描速率下的電流電壓曲線比較。

圖7電化學(xué)性能測(cè)試

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a,b,c)NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的恒流放電曲線;

(d)NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的電化學(xué)極化電壓曲線。

圖8電化學(xué)性能測(cè)試

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a)電壓范圍為2.7–4.5Vvs.Li/Li+,在0.2C(50mAg-1)速率的條件下NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的循環(huán)性能;

(b)電壓范圍為2.7–4.5Vvs.Li/Li+,25-750mAg-1的范圍,不同電流密度下NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的倍率;

(c)電壓范圍為2.7–4.7Vvs.Li/Li+,電流密度為0.2C,NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的循環(huán)性能;

(d)電壓范圍為2.7–4.7Vvs.Li/Li+,25-750mAg-1的范圍,不同電流密度下NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的倍率;

(e)2.7–4.5Vvs.Li/Li+的電化學(xué)窗口,NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的循環(huán)性能的比較。

圖9CV曲線

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a,b,c)NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2在不同掃描速率下的電流電壓曲線;

(d)電流極值ip和掃描速率的平方根v1/2的關(guān)系。

圖10NCM,Al-O-2和Li-Al-O-2的Nyquist圖及擬合數(shù)據(jù)

鋰離子電池正極循環(huán)性能的重要提升–LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2材料上Al2O3 和LiAlO2包覆層的作用

(a)第1次循環(huán);

(b)第30次循環(huán);

(c)等效電路圖

本項(xiàng)研究成功設(shè)計(jì)了增強(qiáng)離子傳導(dǎo)性的超薄鋁酸鋰薄膜,通過(guò)溶膠凝膠過(guò)程涂敷在NCM正極材料上,并以非離子導(dǎo)電Al2O3界面涂層為對(duì)比,對(duì)其性能進(jìn)行了研究。這兩類涂層都有一定的局限性,如結(jié)構(gòu)不穩(wěn)定、金屬離子的溶解和電解質(zhì)的分解。然而,和Al2O3涂層相比,可控的超薄LiAlO2涂層在提升NCM正極材料的循環(huán)穩(wěn)定性和倍率性能方面更加有效。這要?dú)w因于平均放電電壓的穩(wěn)定,特別是在高截止電壓和電流密度下。因此,這項(xiàng)研究表明了鋰離子導(dǎo)電薄膜的利用為構(gòu)建高性能正極材料提供了機(jī)會(huì)。

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